將模型與實驗結合以構建更高效的太陽能電池

在一天之內，足夠的陽光照射到地球上，足以為世界提供一整年的電力——也就是說，如果我們能找到一種方法來廉價而有效地捕獲這種能量。雖然太陽能的成本已大幅下降，但目前的硅基太陽能電池制造成本高且能源密集，促使研究人員尋找替代品。

鈣鈦礦太陽能電池是下一代可再生能源的主要競爭者。這些合成材料更便宜，生產所需的能源更少，但在穩定性和效率方面落后于許多硅基電池。現在，賓夕法尼亞大學的 Andrew M. Rappe 和普林斯頓大學的 Yueh-Lin Loo 小組發表在Nature Communications上的一篇論文深入了解了某些鈣鈦礦的分子構成如何影響其效率，并提供了一條通往更好的道路太陽能電池使用簡單的度量。

“世界目前需要更高效、更具成本效益的光伏電池，而 3D 混合鈣鈦礦光伏已經風靡全球，”賓夕法尼亞大學化學系教授 Rappe 說，他也是賓夕法尼亞大學 VIPER 項目的共同負責人。“但它們會被水不可逆轉地損壞，這對于實際應用來說是一個亮點。在二維混合鈣鈦礦平面之間插入有機分子平面是提供高效、低成本和堅固的太陽能電池的有前途的方案。”

在這項研究中，研究人員研究了一類稱為二維雜化鈣鈦礦的鈣鈦礦。與由 3D 晶體制成的鈣鈦礦相比，它們往往更穩定，就像分子果仁蜜餅一樣，具有交替的金屬和碳基分子層。稱為無機層的金屬基層與光相互作用以產生電能，并且當其原子正確排列時效率最高。碳基或有機層由帶正電的分子組成，這些分子平衡帶負電的無機層。

最初，普林斯頓團隊準備了一組具有不同有機分子的二維鈣鈦礦，研究這些分子如何影響無機層的排列和太陽能電池的效率。特別是，他們研究了一類短而柔韌的有機分子，每個分子的一端都帶有正電荷。他們注意到分子的類型會影響太陽能電池的結構和能量效率，但并不確切知道為什么或如何。他們需要原子論的洞察力來補充實驗結果和假設。這將有助于解釋系統的高性能。

因此，他們聯系了 Rappe 和 Rappe 小組的博士后 Arvin Kakekhani，他們是使用計算機模擬化學相互作用的專家。“[普林斯頓大學的研究人員] 是非常聰明的實驗家，對實驗水平有著深刻的洞察力，”Kakekhani 說。“但他們需要原子、分子水平的知識和洞察力。” 這正是 Rappe 實驗室擅長的工作，之前曾與 Loo 小組合作，在合理化其機械性能的背景下對其他鈣鈦礦材料進行建模。

從目前的量子力學計算和電荷建模工作來看，Kakekhani 和 Rappe 發現有機層中的分子可以相互作用，成對排列或在鈣鈦礦的金屬基層之間呈鋸齒形排列。

當形成這些對或之字形時，有機分子與金屬基層的相互作用較少，從而使層空間能夠正確對齊并提高所得太陽能電池的性能。有機分子越容易配對并避開無機層，所得太陽能電池的效率就越高。

僅這一觀察就為如何制造更好的鈣鈦礦提供了見解。但 Kakekhani 想知道他是否能找到一種方法，以描述有機層和無機層之間相互作用的簡單值來捕捉這種現象。在測試了各種模型后，他找到了一個描述有機層中的相互作用將正電荷從無機層中拉出多遠的模型。然后他對其進行了測試，看看它是否可以預測無機層的對齊程度以及太陽能電池的性能。

他沒有使用實驗數據來擬合模型，而是選擇純粹使用對化學物質相互作用的數學和物理理解來構建它。這被稱為第一性原理材料建模。

這類模型通常很難準確地復制真實世界的結果，因為它們可能過于簡單，只考慮了復雜實驗中可能出現的一小部分現象。當第一性原理建模可以提供物理洞察力并提高對如何將復雜問題簡化為更簡單問題而不會對模型的保真度造成太大損害的理解時，它會變得更加強大。

在這種情況下，Kakekhani 以驚人的高保真度預測了現實生活中的趨勢。在數學方面，他的模型給出了大于 0.95 的決定系數，幾乎是完美的線性相關。“我以前從未見過第一性原理模型和復雜的實驗觀測值之間如此完美的對應關系，”Kakekhani 說。“將位于計算機中且對實驗一無所知的模型與具有各種缺陷和更大規模結構的真實物質聯系起來——這真是令人驚訝。”

因為這個指標只需要一臺計算機來預測太陽能電池的性能，它可以讓科學家在進入實驗室之前選擇哪些分子可能在鈣鈦礦中發揮最佳作用，從而幫助研究人員將他們的工作范圍縮小到最有希望的候選者。“實際上，人們可以嘗試數百萬種分子。但制造數百萬個太陽能電池并不容易，”拉普說。“這為人們提供了一個簡單的評分規則，他們可以分析他們正在考慮的分子是否有可能提高太陽能電池的生產力。”

未來，Rappe 表示，這些見解也可能有助于鈣鈦礦 LED。如果這些鈣鈦礦可以有效地將光轉化為能量，那么它們在將能量轉化為光時應該能夠做類似的事情。小組計劃看看相同的模型是否適用于不同的無機層和更廣泛的有機分子，或者是否需要考慮其他因素來準確模擬鈣鈦礦。

不過，目前，該模型使用一個值來預測復雜太陽能電池的性能，而模型的簡單性就是它的優勢，Kakekhani 說。“簡單創造洞察力，而這種洞察力真的可以在科學上創造巨大的進步，因為它進入了你大腦的非線性創造性部分。它留在那里，它可以幫助你產生各種直覺。”