單原子合金精良的光催化助催化劑

將太陽能轉化為化學能的光催化被認為是解決當前能源和環境問題的非常有前途的解決方案。光催化體系的性能在很大程度上取決于活性位點(通常是助催化劑)的表面電荷狀態，因為光敏劑和助催化劑之間的肖特基結促進了它們之間的電荷轉移，并最終促進了它們到反應物分子之間的轉移，從而促進了光催化劑的吸附和活化。后者。

與現有的以助催化劑為中心的報告形成對比，例如非貴金屬的發展，粒度和分布控制，暴露的晶體面及其與光敏劑的界面接觸，助催化劑對助催化劑表面電荷狀態的調控等。改變其微觀結構為促進光催化提供了巨大的機會，但仍然極為罕見。

在這項工作中，中國科學技術大學的江博士的研究小組已經實現了通過控制雙金屬Pd @ Pt微觀結構和Pt配位環境來優化Pt表面電荷狀態的目標。

雙金屬核-殼結構的Pd @ Pt NP已通過光敏且有代表性的金屬有機骨架(MOF)UiO-66-NH 2原位制備并穩定。Pd 10 @Ptx助催化劑的微觀結構可以從核-殼到單原子合金(SAA)進行精確控制，在此期間，可以通過精確而簡單地調整Pt含量來改變Pt配位環境。

考慮到Pd和Pt的工作功能不同，Pd和Pt之間的電荷會重新分布，并伴隨Pt配位環境的變化，從而實現Pt部位表面電荷狀態的調節。

結果，所有的Pd @ Pt / MOF都表現出優異的光催化制氫活性，這是由于富電子的Pt位受益于電荷的再分配作用。此外，具有SAA助催化劑的優化Pd 10 @Pt 1 / MOF復合材料具有最富電子的Pt，具有極高的光催化制氫活性，遠遠超過其對應的制氫能力(見圖)。

這是關于SAA共催化向光催化的第一份報告。它為SAA催化劑的制備提供了設計策略和合成方案，并為基于SAA的光催化開辟了一條新途徑。此外，作為經典肖特基結策略的替代方法，這項工作引入了一種通過調節助催化劑的微觀結構(尤其是配位環境控制)來增強光催化作用的電荷狀態優化的新方法。